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加藤 博康*; 中澤 俊之*; 上田 真三*; 柴田 雅博
JNC TN8400 99-069, 41 Pages, 1999/11
圧縮状態のベントナイト中での収着現象の評価の一環として、酸化/還元環境により原子価が敏感に変化するU,NpおよびTcについて地下還元環境を模擬した還元性雰囲気中での見かけの拡散係数測定を実施した。ベントナイト試料には山形県産のNa型ベントナイトであるクニゲルV1(クニミネ工業株式会社製)を用いた。乾燥密度ならびに試験液性依存性を測定するために、下記の条件にてIn-diffusion型の拡散試験を実施し見かけの拡散係数を測定した。取得された拡散プロファイルは一様でなく、複数の拡散プロファイルが混在する場合も見られた。各拡散プロファイルに対して解析を行い取得された、還元環境下での見かけの拡散係数の範囲を以下に示す。元素:U 乾燥密度1.4(g/cm3)/純水系:1.2
10-15
1.210-13(m2/s) 乾燥密度1.8(g/cm3)/純水系:1.110-141.710-13(m2/s) 乾燥密度1.8(g/cm3)/3wt.%NaCl溶液系:9.310-152.110-14(m2/s) 元素:Np 乾燥密度1.4(g/cm3)/純水系:2.410-151.610-14(m2/s) 乾燥密度1.8(g/cm3)/純水系:1.610-144.910-14(m2/s) 乾燥密度1.8(g/cm3)/3wt.%NaCl溶液系:1.310-152.610-14(m2/s) 元素:Tc 乾燥密度1.4(g/cm3)/純水系:7.010-157.410-13(m2/s) 乾燥密度1.8(g/cm3)/純水系:2.210-145.210-13(m2/s) 乾燥密度1.8(g/cm3)/3wt.%NaCl溶液系:1.910-153.510-13(m2/s)
佐藤 治夫
JNC TN8400 99-060, 12 Pages, 1999/10
ベントナイト中の見掛けの拡散係数(Da)に及ぼす珪砂混合の影響を評価するため、Na型ベントナイト(クニゲルV1)を対象として、Cs(Cs+), Ni(Ni2+), Se(SeO332-)のDaを乾燥密度1.8Mg・m-3、珪砂混合率30wt%、室温の条件にてin-diffusion法により測定した。Cs及びNiについては大気雰囲気下で、また、酸化還元電位に敏感なSeについてはAr雰囲気の低酸素条件(酸素濃度0.1ppm未満)で測定した。その結果、Cs及びSeのDaには珪砂混合の影響は認められず、得られたDaは、これまでに報告されている珪砂が混合されていない系での値と同程度であった。一方、Niについては、珪砂混合系でのDaは混合されていない系での値より2桁小さい値が得られた。これまでに報告されているNiのDaは安定同位体のトレーサを用いて測定されており、本研究で用いたNi濃度よりかなり高い濃度のトレーサが使用された。さらに、クニゲルV1の主要粘土鉱物であるNaモンモリロナイトに対するNiの分配係数(Kd)は、Ni濃度の増加に伴って小さくなることが報告されている。このことから、珪砂混合系でのベントナイト中のNiのDaが大きく減少したのは、間隙水中でのNi濃度の違いによる収着の違いによるものと考えられる。
浅野 闘一*
PNC TJ1211 94-005, 55 Pages, 1994/02
緩衝材による化学的緩衝作用とは、粘土鉱物のイオン交換反応により支配される。また、核種の移行挙動は、緩衝材との相互作用及び緩衝材の空隙特性によって支配される。本年度は、粘土鉱物(スメクタイト)のイオン交換反応モデルに関する研究を進めるとともに、クニゲルV1を用いてUとAmの実効拡散係数を測定した。1.固溶体モデル開発のための試験研究及びモデル研究(1)スメクタイトのイオン交換反応モデルに関する検討Na型スメクタイトについて、K+、Ca2+、Mg2+、H+とのイオン交換平衡定数を測定した。その結果、それぞれのイオン交換平衡定数(Ln Kex)は、1.19、-0.25、0.64、1.17と求まった。またPHREEQEを用いてイオンの分配平衡を計算し、実測値との比較検討を行った。その結果、K+及びH+との分配平衡については、理想固溶体モデルによりほぼ推定可能であることがわかった。Ca2+及びMg2+については、塩化物イオン(CaCl+、MgCl+)によるイオン交換反応を考慮する必要があった。(2)平成4年度のイオン交換試験データ及び固溶体モデルのレビュー平成4年度に実施したNa型スメクタイトのイオン交換試験の結果と、MX-80について取得されたSpositoのイオン交換平衡定数を用いて計算した結果を比較した。その結果、両者はほぼ一致することから、Spositoのイオン交換平衡定数を用いて、Na型スメクタイトのイオン交換平衡を推定することはほぼ可能であることが示された。2.ベントナイト中での核種の実効拡散係数の測定(1)Uの実効拡散係数の測定クニゲルV1を用いてUの実効拡散係数を測定した。クニゲルV1の乾燥密度が0.4、1.0、1.4、2.0g/cm3の場合、実効拡散係数はそれぞれ4.010-11、1.210-11、2.610-12、3.510-12m2/sと測定された。(2)Amの実効拡散係数の測定試験容器への吸着が問題となったため、試験溶液を酸性(pH2)に調整して実効拡散係数を測定した。クニゲルV1の乾燥密度が0.8、1.4、1.8g/cm3の場合、実効拡散係数はそれぞれ7.410-11、5.210-11、1.810-11m2/sと測定された。
